IBS, 원자 두께 2차원 반도체를 단결정·웨이퍼 크기 합성

Post Views: 110UPDATEED: 2021-03-19 08:56:00https://webdraw.net/?p=5118

보통의 결정 소재는 수많은 결정들이 합쳐진 다결정 고체다. 그런데 결정들 사이에 존재하는 경계 결함은 소재 특성 저하의 원인이 된다. 단결정 합성은 이러한 저하를 방지할 수 있는 중요한 기술이다. 그러나 결정 구조를 완벽하게 이어지도록 구현하는 것이 그간 기술적으로 매우 어려웠다.


* 단결정(single-crystal) : 전체 시료 내 원자들이 연속적·주기적으로 배열된 고체상태를 말한다. 그레인(grain)은 한 방향으로 배열된 영역을 말하는데, 전체 시료가 단 하나의 그레인이면 단결정이다. 그러나 보통의 물질은 그레인이 1012개 정도로 아주 많고 이들 간의 경계는 소재의 물리적 특성을 저하시킨다.


기초과학연구원(IBS) 나노구조물리 연구단 이영희 단장(성균관대 교수)과 김기강 연구위원(성균관대 부교수), 최수호 박사후연구원은 김수민 숙명여대 교수, 한영규 동국대 교수와 공동으로 2차원 반도체 소재를 단결정으로 대면적 합성하는 방법을 개발했다. 단결정 합성의 핵심 원리를 규명함으로써 장비와 기판 크기에 따라 대면적 합성이 가능해졌다. 이로써 고품질 2차원 반도체의 첨단소자 분야 응용이 기대된다.


전이금속 칼코겐 화합물(transition metal dichalcogenide, 이하 TMD)은 얇은 2차원의 반도체이다. 한 층이 원자 3개 크기와 맞먹는 나노미터(10-9m) 두께를 갖는다. 실리콘과 유사한 전기적 특성을 보유하고 있어 차세대 전자소자, 광소자, 센서, 촉매 등에 쓰임새가 높다. 충분히 큰 TMD 단결정을 만들기 위해 최근까지 많은 시도가 있었으나, 뚜렷한 성과가 보고된 바 없었다.


연구진은 원자 수 개 크기의 톱니 모양 표면을 갖는 금 기판을 이용하여 문제를 해결했다. 다결정 박막 결함은 결정들이 각기 다른 방향으로 성장하기 때문에 생긴다. 단결정을 만들기 위해서는 원자 수준에서 결정 성장 방향을 동일한 방향으로 정렬시켜야 한다. 연구진은 금 기판 위에서 TMD 단결정이 생김을 우연히 발견하고, 금 기판이 액체 상태에서 응고될 때 한 방향으로 정렬된 톱니 모양 표면을 가짐을 밝혔다.


또한 TMD 결정 방향이 금 표면에 나란히 정렬될 때 가장 안정한 에너지를 가짐을 제시하여, 단결정 형성 원리를 이론적으로 밝혔다. 이어 주사터널링현미경으로 톱니 표면과 TMD 결정 방향이 정렬된 것을 관찰함으로써 이 가설을 실험적으로 확인하였다.


연구진이 개발한 기술로 이황화몰리브덴(MoS2), 이황화텅스텐(WS2), 이셀레늄화텅스텐(WSe2) 등의 단일소재는 물론, 두 가지 이상의 소재를 접합한 이종접합구조(heterostructure) 및 화합물(alloy)도 단결정 박막 합성이 가능함을 보였다.


* 이종접합구조 : MoSe2/WSe2, W1-xMoxS2 등 두 가지 이상의 소재를 층을 이뤄 접합시킨 소재


공동교신저자인 이영희 연구단장은 “이번 연구로 2차원 반도체 소재 본연의 특성을 지닌 단결정 합성기술을 개발했을 뿐만 아니라, 단결정 합성의 핵심 원리를 규명함으로써 2차원 소재 상용화의 초석을 놓았다”고 밝혔다.


이로써 대면적 단결정 2차원 소재 적층구조에서 나타나는 새로운 물리 현상들을 밝히고, 이를 전자/광소자 연구에도 활발히 응용할 수 있게 됐다. 연구진은 향후 2차원 소재들이 적층된 초격자 구조의 단결정 합성 연구를 수행할 계획이다.


이번 연구는 재료 분야 권위지인 어드밴스드 머터리얼즈(Advanced Materials, IF=27.398) 誌에 3월 10일자로 게재되었다.


▲ 단결정 2차원 반도체 합성 모식도 및 실제 실험 결과 

▲ 단결정 2차원 반도체 합성 모식도 및 실제 실험 결과 


(위) 톱니 모양의 원자구조를 갖는 금 표면에 TMD 결정립들이 동일한 결정방향으로 성장하여 단결정 박막이 성장되는 과정을 보여주고 있다. (아래) 톱니 구조를 갖는 금 표면의 원자 구조 이미지와 이러한 금 표면에 WS2 결정립들이 동일한 방향으로 정렬되어 합성되는 것을 전자현미경으로 관찰하였다. 동일한 방향의 결정립 계면에 원자 결함이 없음을 확인하였으며, 최종적으로 합성된 WS2 박막의 전자회절패턴이 일치하여 단결정 박막이 합성되었음을 보여주었다.


▲ 다양한 금 표면에서 WS2 클러스터 회전각도에 따른 흡착 에너지 계산결과 및 실험적으로 측정된 단결정 WS2의 주사터널링현미경 이미지 

▲ 다양한 금 표면에서 WS2 클러스터 회전각도에 따른 흡착 에너지 계산결과 및 실험적으로 측정된 단결정 WS2의 주사터널링현미경 이미지 


일반적으로 박막 합성은 매우 작은 크기의 클러스터가 만들어지고, 이것이 점점 커져 하나의 박막이 합성된다. 왼쪽상단의 그림은 금 표면에 0도와 60도의 각도로 합성된 WS2 클러스터의 모식도이다. 이렇게 금 표면에서 매우 작은 WS2 클러스터가 합성될 때, 어떤 방향으로 합성되는 것이 가장 안정한지 이론적으로 흡착에너지 계산을 수행하였다. (왼쪽하단) 그 결과, 가장 에너지가 낮은 각도가 하나만 존재하는 것이 확인되었으며, 따라서 톱니 모양의 금 표면에서 WS2 클러스터가 합성될 때 한 방향으로만 합성이 되는 것을 이해할 수 있었다. (오른쪽) 주사터널현미경 이미지를 통해 실제로 WS2 결정 방향이 톱니 모양(흰색 점선)의 금 표면에 따라 정렬되어 있음을 보여주어 단결정 합성 원리를 규명하였다.


▲ 합성된 MoSe2/WSe2 이종접합구조의 전자현미경 이미지 및 WSe2 라만 세기 맵핑 이미지 

▲ 합성된 MoSe2/WSe2 이종접합구조의 전자현미경 이미지 및 WSe2 라만 세기 맵핑 이미지 


(왼쪽) 동일한 방향으로 정렬되어 성장된 삼각형 모양의 MoSe2/WSe2 이종접합구조의 전자현미경 이미지이다. 전자현미경 이미지로는 이종접합구조 여부를 구분하기 어렵지만, (오른쪽) 라만 맵핑 이미지를 통해 정렬된 삼각형 내에 MoSe2(흰색 점선 부분), WSe2(검정색 점선 부분) 영역을 구분할 수 있다. 따라서 단일 2차원 소재 외에 복잡한 구조도 단결정 합성이 가능함을 실험적으로 보여주었다.

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